2011年起，李程彬开始为一些杂志做模特，同时还参与MV拍摄，并相继与那英、杨丞琳、杨宗纬等歌手合作，出演多首歌曲MV的男主角 [7]  。

2013年，李程彬被郑元畅发掘并签约其创立的经纪公司M.I.E.（最大国际娱乐）；同年，李程彬与陈妍希首度合作，在其单曲《悬崖上的玫瑰》MV中饰演令她为爱鼓起勇气不怕危险的“完美男友”。

2015年，出演由曹大伟执导，王丽坤、金范、郑元畅主演的青春爱情片《重生爱人》，饰演苏莹高中时期的同学林强，同时也是15年前的程峰回（成年由郑元畅饰演）。

2016年3月，李程彬参演游坚煜执导的黑道电影《黑白》。6月，他与董子健、颜卓灵合作出演爱情片《六弄咖啡馆》，饰演一位篮球高手；7月，携手石知田、洪晨颖共同主演青春爱情校园喜剧电影《极乐宿舍》，饰演万人迷校草高达人；9月，李程彬与周冬雨、马思纯领衔主演的爱情剧情电影《七月与安生》上映，剧中他以摇摆不定的“渣男”形象游走于七月与安生之间；该片最终获得第53届台湾电影金马奖的6项奖项提名，李程彬也凭借在片中的表现获得第11届华语青年论坛年度新锐男演员奖提名；10月，李程彬主演的时代剧《一把青》获得第51届电视金钟奖戏剧节目奖等6个奖项。

2017年4月，李程彬与张艺兴、陈都灵联袂主演校园爱情青春偶像剧《求婚大作战》，饰演见习老师肖伟哲一角 ；随后，首次搭档余文乐、杨千嬅出演喜剧电影《春娇救志明》，在剧中饰演“志明与春娇”七年爱情长跑的见证人；同年6月，与胡冰卿、宋芸桦合作主演爱情美食偶像剧《我的爱如此麻辣》，在剧中饰演有型又有手艺的主厨李浩山；此外，他还在由林玉芬执导的爱情剧《原来你还在这里》中饰演儒雅温润的沈居安 。

2018年5月16日，由李程彬搭档王真儿主演的电视剧《上海女子图鉴》于优酷独家播出，同年出演于正监制、潇湘冬儿编剧的国民热血题材剧《烈火军校 》，饰演沈君山；由其主演电影《镜像人·明日青春》入围第二十届远东国际电影节主竞赛单元及2018金马奇幻影展；10月14日，搭档周洁琼主演由吴天戈、叶田联合执导的古装爱情剧《大唐女法医》开机，在剧中饰演刑部侍郎萧颂。